12月11日，《自然通訊》（Nature Communications）雜志在線刊發了化學與化工學院楊旋教授團隊與華東理工大學張博威教授的最新合作研究成果“利用原位表面增強紅外吸收光譜闡明銅單原子催化劑的結構-穩定性關系”（Elucidating the structure-stability relationship of Cu single-atom catalysts using operando surface-enhanced infrared absorption spectroscopy, Nature Communications 2023, 14, 8311）
深入理解催化劑的結構-穩定性關系對于開發高性能清潔能源轉換和存儲器件至關重要。當前研究主要聚焦在催化劑的結構-活性關系上，對于相應的結構-穩定性關系研究仍然較少，主要借助于DFT計算和同步輻射X射線吸收光譜（XAS）技術。但是，XAS技術是一種體相表征技術，對于電化學表界面的變化不敏感，難以定量分析催化劑表面位點的重構。因此，為了進一步確定活性位點并且深入理解結構-穩定性關系，定量研究催化劑的性能和結構演變顯得尤為關鍵。
圖1. 基于原位表面增強紅外吸收光譜技術定量分析銅單原子催化劑的結構演變
基于此，楊旋教授團隊創新性地利用原位ATR-SEIRAS技術定量監測四種銅單原子催化劑（Cu/C3N4、CuPc、Cu-NC和Cu-SNC）在CO2RR中的結構演變。原位光譜結果表明，單原子Cu位點向金屬Cu納米顆粒的演變速率高度依賴于施加的電位，并且隨著電位變負，其演變速率加快，在?1.2 V（所有的電位都是相對于可逆氫電極）下，形成金屬Cu顆粒的速率相比于?0.6 V時高近兩個數量級。活性結果表明，單原子Cu位點是CO2轉化為CO的活性點，重構生成的金屬Cu位點是CO2轉化為C2+產物的活性位點。DFT計算結果進一步表明，銅單原子催化劑（Cu SACs）的穩定性取決于Cu-X（X為C、N和S等）的形成能，即Cu SACs的穩定性與Cu位點和催化劑基底的親和力緊密相關，親和力越強，穩定性越高，控制Cu位點的配位數以及Cu位點和基底的相互作用能夠調控Cu SACs的穩定性。本工作為深入理解Cu SACs的結構-穩定性關系提供了一種新穎的方法，為理性設計和合成高穩定SACs提供了理論指導。
圖2. 銅單原子催化劑的結構-穩定性關系
我校為該項工作的第一完成單位及通訊單位，化學與化工學院博士生張立為該論文的第一作者，楊旋教授和張博威教授為論文通訊作者。該研究得到了國家自然科學基金（22204054, 52105145, 12274124）、華中科技大學學術前沿青年團隊（2019QYTD11）、武漢市曙光計劃以及武漢英才計劃的資助。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-44078-1
