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學(xué)院動態(tài)

譚必恩、王靖宇在無機-有機聚合物雜化材料可見光驅(qū)動二氧化碳轉(zhuǎn)化研究取得新進展

作者:  發(fā)布:2019-02-19 08:55:56  點擊量:

(通訊員 吳疆鄂)2月8日,《自然·通訊》(Nature Communications)雜志發(fā)表了化學(xué)與化工學(xué)院譚必恩教授、王靖宇副教授等研究團隊的研究成果:《可見光驅(qū)動CO2轉(zhuǎn)化的多孔超交聯(lián)聚合物-TiO2-石墨烯復(fù)合光催化材料》(Porous hypercrosslinked polymer-TiO2-graphene composite photocatalysts for visible-light-driven CO2conversion)。化學(xué)與化工學(xué)院博士后王紹磊、2015級碩士生許民為論文并列第一作者,譚必恩、王靖宇是論文的共同通訊作者,華中科技大學(xué)是唯一通訊單位。論文作者還包括化學(xué)與化工學(xué)院的李濤教授、2014級博士生張承昕,武漢大學(xué)彭天右教授,巴基斯坦拉合爾管理科學(xué)大學(xué)Irshad Hussain教授。


利用可持續(xù)清潔能源太陽能,模擬自然界中的光合作用并通過光催化技術(shù)將“溫室氣體”CO2轉(zhuǎn)變成化學(xué)燃料的策略引起了大家越來越多的關(guān)注。在實際應(yīng)用中,半導(dǎo)體光催化劑自身比表面積較低、缺少與CO2吸附相匹配的孔隙導(dǎo)致催化劑CO2吸附性能較弱,這極大限制了材料CO2還原效率的提高。因此,為了使光催化劑達到更高的光還原CO2活性,需要材料具有更高的CO2吸附量和較短的吸附位點至催化位點擴散距離。


譚必恩與王靖宇提出半導(dǎo)體光催化材料表面原位編織有機多孔聚合物材料的新思路,以常見的光催化材料TiO2-石墨烯作為研究模型,在功能化石墨烯表面原位生長出一層厚度為3-8 nm的多孔超交聯(lián)聚合物層(圖1),所得多孔超交聯(lián)聚合物-TiO2-石墨烯(HCP-TiO2-FG)新型光催化材料的比表面積高達988 m2g-1,具有較高的CO2吸附量和吸附位點至催化位點的較短擴散距離,從而有利于CO2分子吸附并富集在聚合物網(wǎng)絡(luò)內(nèi)的TiO2光催化劑表面以進行催化轉(zhuǎn)化。此外,多孔超交聯(lián)聚合物層具有寬光吸收范圍促進復(fù)合材料的光吸收范圍擴展至可見光范圍。這些因素促使HCP-TiO2-FG催化劑在沒有金屬助催化劑和犧牲劑存在下實現(xiàn)了氣-固相體系高效催化CO2還原,還原產(chǎn)物CH4產(chǎn)率為27.62μmol g-1h-1、CO的產(chǎn)率為21.63μmol g-1h-1;催化劑消耗電子數(shù)為264μmol g-1h-1,CH4的電子選擇性高達83.7%(圖2)。該研究的光催化CO2轉(zhuǎn)化效率是近年來類似反應(yīng)條件測試結(jié)果的最高值。

圖1:多孔超交聯(lián)聚合物-TiO2-石墨烯(HCP-TiO2-FG)復(fù)合光催化材料的構(gòu)筑策略示意圖,(I)TiO2-G重氮功能化,(II)TiO2-FG表面原位編織多孔有機聚合物材料,右上角為復(fù)合結(jié)構(gòu)的放大剖面圖。

圖2:光催化劑的CO2還原效率、光學(xué)與光電性質(zhì)以及電荷遷移機制。可見光(λ≥420 nm)照射下的CH4(a)和CO(b)的生成速率圖,(c)光催化CO2轉(zhuǎn)化5h的平均效率圖,(d)紫外-可見-近紅外吸收光譜,(e)可見光(λ≥420 nm)定時開關(guān)記錄的光電流信號,(e)可見光(λ≥420 nm)照射下多孔HCP-TiO2-FG復(fù)合光催化材料的電荷分離與遷移機制。


該工作得到了國家自然科學(xué)基金(NSFC)、國家重點研發(fā)國際科技合作專項(ISTCP)、華中科技大學(xué)自主創(chuàng)新基金-交叉學(xué)科重點項目、博士后面上基金以及中央高校基本科研業(yè)務(wù)費等資助。


論文鏈接:


https://www.nature.com/articles/s41467-019-08651-x


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